Book/Report

FZJ-2018-03419

http://join2-wiki.gsi.de/foswiki/pub/Main/Artwork/join2_logo100x88.png Untersuchungen zur Eignung des photoelektrischen Aerosolsensors (PAS) als Instrument der "on line"- und "in situ"-Überwachung von PAH- und NPAH-haltigen Verbrennungaerosolen

Zajc, A. (Corresponding author)FZJ*

1991
Forschungszentrum Jülich GmbH Zentralbibliothek, Verlag Jülich

Please use a persistent id in citations: http://hdl.handle.net/2128/18878

Report No.: Juel-2455

Abstract: Bever die Untersuchungen zur Anwendbarkeit des PAS zur "on line"-und "in situ"-Detektion von PAHs und NPAHs durchgeffihrt werden konnten, mate als erstes ein einfaches und schnelles Aufarbeitungsverfahren entwickelt werden. Hierbei wurden verschiedene Lösungsmittel bei der Soxhletextraktion auf ihre Effizienz und Praktikabilitit hin untersucht. Dabei stellte sich ein Lösungsmittelgemisch von Cyclohexan/Dichlormethan (4:1) als das effektivste heraus. Ebenso wurde ein einfaches "clean up"-Verfahren für die Bestimmung von PAHs optimiert und die Trennung von NPAHs und PAHs an derselben Säule entwickelt. Damit stellt dieses Verfahren als einziges die simultane Bestimmung von drei komplexen organischen Substanzklassen (PCB, PAHs und NPAHs) das. Daran schlossen sich Untersuchungen das PAS an der Laborwirbelschichtanlage an. Für diese Messungen was es erforderlich, den Betriebspunkt festzulegen. Dabei ergab sich ein Durchfluß von 6 Nl/min und eine Abschwächung der Strahlungsfläche von 25 %, um im analytisch verwertbaren Bereich zu messen. Im Anschluß daran wurde der Einfluß der Brennstoffzusammensetzug auf das entstehende PAH/NPAH-Profil beobachtet. Zum einen kamen Reinsubstanzen (Dodekan), reale komplext Gemische (Heizöl EL und Altöl) und Dodekan mit gezielten Verunreinigungen (Anthracen, Coronen, 1-Hexen, 1-Hexin und 1,5-Hexadien) zum Einsatz. Hierbei konnte festgestellt werden, daß bei allen acht verschiedenen Brennstoffen immer die gleichen PAHs und NPAHs gebildet wurden. Bei konstanten Verbrennungsbedingungen ist auch die Konzentrationsverteilung der gebildeten PAHs udn NPAHs konstant. Diese beiden Resultate sind wichtige Voraussetzungen für die Bestimmung der einzelnen PAHs und NPAHs, da das Sensorsignal lediglich ein summatives Signal allen photoemittierenden Materials darstellt. Im Anschluß daran wurden systematisch die Verbrennungsparameter variiert. Dies geschah zum einen durch die Variation des Lambda-Wertes und zum anderen durch Ändern der Verbrennungstemperaturen im Bereich von 820$^{\circ}$C und 888$^{\circ}$C. Dabei konnte ein linearer Zusammenhang zwischen dem PAS-Signal und den gesamten PAH/NPAR-Konzentationen,sowie für die einzenen PAH- und NPAH-Emissionen nachgewieden werden. Die Kombination der Resultate für die PAH/NPAH-Profile mit der Linearität des PAS-Signals von der PAH/NPAH-Konzentration macht statistische Vorhersagen über die Konzentrationen der Emissionen einzelner PAHs und NPAHs, wenn abgesicherte Daten vorliegen, möglich. Für die Kontrolle eines Verbrennungsprozesses, bezfigiich der PAH- und NPAH-Emissionen, ist das Verfolgen der konventionellen Schadstoffe (Kohlenmonoxid und Gesamtkohlenwasserstoffe), wie diese Arbeit ebenfalls zeigen konnte, nicht ausreichend. Es genügt für die Prozeßkontrolle, die gesamten PAH/NPAH-Emissionen zu erfassen. Hierfür bieter sich der PAS an, wie die Ergebnisse dieser Dissertationn zeigen. Die hier erzielten Ergebnisse gelten nur für diese Laborwirbelschichtanlage unter den monentanen Bedingungen, so daß dem Einsatz des PAS an großtechnischen Anlagen immer eine Kalibrierung des PAS vorausgehen muß. Eine neue Anwendung des PAS konnte ebenfalls in dieser Dissertation aufgezeigt werden. Die Bestimmbarkeit von NPAHs mit Hilfe des PAS war bis zu diesem Zeitpunld noch nicht untersucht worden. Hierbei wurde deutlich, daß ein NPAH, aufgrund seiner Nitro-Gruppe ein niedrigeres PAS-Signal liefert als das korrespondierende PAH, es kann aber immer noch nachweisstark erfaßt werden. So können noch 15 $\mu$g/m$^{3}$ 1-Nitropyren nachgewiesen werden. Eine weitere neue Möglichkeit zur "on line"- und "in situ"-Bestimmung der Reaktivität von adsorbierten PAHs mit reaktiven Spurengasen (Stickoxid, Ozon und Schwefeldioxid) wurde anhand des Beispiels der Reaktion von adsorbiertem Pyren mit Stickoxid vorgestellt. Diese Untersuchungen eröffnen die Möglichkeit zur Betrachtung der Kinetik und Mechanistik dieser Reaktionen. Weitere Untersuchungen auf diesem Gebiet scheinen notwendig für das Verständnis der Bildung von NPAHs im Verbrennungsabgas notwendig zu sein. Eine vertiefte Untersuchung wurde aus Zeitmangel nicht vorgenommen. Diese Dissertation - konnte die prinzipielle Anwendbarkeit des PAS bei einer Laborwirbelschichtverbrennunf nachweisen. Hierbei konnten statistisch abgesicherte Untersuchungen mit Dodekan und Heizöl EL durchgeführt werden. Bei der Verbrennung von Altöl konnten die Ergebnisse lediglich für zwei Meßpunkte auf eine sichere statistische Basis gestellt werden. Somit ist zwar gezeigt worden, auch bei dieser sehr komplexen Matrix das Sensorsignal eine Funktion der PAH-Emissionen darstellt Allerdings kann mit diesen Untersuchungen nicht die lineare Abhängigkeit des PAS-Signals von den PAH-Emissionen bei der Verbrennung von Altöl nachgewiesen werden. Jedoch ist aufgrund der Ergebnisse beider Verbrennung von Dodekan tmd Heizöl EL auch bei Altöl mit diesem linearen Zusammenhang zu rechnen. Ideal wären systematische Messungen über einen längeren Zeitraum an einer industriellen Verbrennungsanlage (z. B. Heizkraftwerk und Müllverbrennungsanlage) für den Nachweis der Anwendbarkeit des PAS an solchen Anlagen. Die im Rahmen dieser Arbeit liegenden Möglichkeiten zur Erbringung dieses Nachweises wurden weitgehend ausgenutzt.

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Contributing Institute(s):

1. Publikationen vor 2000 (PRE-2000)

Research Program(s):

1. 899 - ohne Topic (POF3-899) (POF3-899)

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Database coverage:

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